近日，物理与信息科学学院许并社教授团队在《Advanced Materials》（影响因子：29.4）上发表题为Greatly Enhanced Oxygen Reduction Reaction in Anion Exchange Membrane Fuel Cell and Zn‐Air Battery via Hole Inner Edge Reconstruction of 2D Pd Nanomesh”的研究论文，郝晓东副教授为共同第一作者，许并社教授、太原理工大学郭俊杰教授、澳大利亚昆士兰科技大学孙子其教授为论文共同通讯作者。我校作为共同通讯单位利用球差透射电镜的超微观表征为催化机理研究做出贡献，论文的发表标志着我校与国内外高校和研究机构合作取得新进展，进一步提升了我校在材料科学领域的国际影响力。
本研究回应了全球日益严峻的环境污染和能源危机挑战，致力于开发具有突破性性能的新型纳米功能催化剂。这一研究不仅推动了可持续能源技术的发展，更为电催化领域提供了创新的设计理念。铂族金属，作为目前最具活性的催化剂，广泛应用于燃料电池等清洁能源装置中，但其高昂成本制约了其广泛应用。因此，如何在降低铂族金属用量的同时最大化其催化活性，成为了当前技术发展的核心任务。
基于此，团队采用简单的室温还原法，以克级产量制备出一种具有暴露高能面和过度拉伸晶格参数的孔内重构边缘的新型二维钯纳米网结构。研究结果表明，这种新型孔状结构显著提升了Pd在电化学氧还原反应（ORR）中的催化性能，在0.9 VRHE下，其质量活性达到2.672 A mg•Pd⁻¹，分别是商用Pt/C和Pd/C的27.8倍和23.6倍。在氢气-空气阴离子交换膜燃料电池和Zn-空气电池的实际应用中，该Pd催化剂的峰值功率密度分别为0.86和0.22 W•cm⁻²，而商用Pt/C催化剂的峰值功率密度分别为0.54和0.13 W•cm⁻²。这一结果表明，通过孔内重构边缘调控工程，电催化剂设计进入了一个全新的研究方向。
球差透射实验数据表明，二维Pd金属催化性能的显著增强可归因于多个因素：首先，金属孔内边缘的重构导致了d带中心的负移，这一变化优化了中间体的吸附行为，降低了氧还原反应速率决定步骤的能垒，进而提高了催化反应的效率；其次，暴露在纳米孔周围的高能面提供了更多的高配位数活性凹面位点，这些位点在催化反应中具有更高的催化活性，进一步提高了催化性能。通过孔内重构边缘调控工程，研究人员成功设计出一种新型的钯催化剂，这种催化剂不仅具备传统铂基催化剂的性能，而且在降低成本的同时提升了活性和稳定性。此外，该研究为二维多孔材料中纳米孔的作用提供了新的理解，证明了结构调控能够极大地增强催化性能。值得注意的是，所提出的孔内边缘重构（HIER）现象，不仅对催化剂的设计具有重要的启发作用，还为如何提高催化反应效率、降低能量损耗提供了新的理论依据，推动了电催化材料的前沿发展。
综上所述，该研究不仅提供了一种简单、可扩展的制备方法，成功合成了具有显著孔内边缘重构现象（HIER）的二维Pd纳米网，还在推动电催化剂设计和高效能转化方面取得了突破性进展。这一新型Pd纳米网在氧还原反应中的极大催化活性提升，揭示了在实际能源应用中实现高效能、低成本催化剂的巨大潜力。尤其是在氢气-空气阴离子交换膜燃料电池和Zn-空气电池中的应用表现，标志着该催化剂具备了在未来清洁能源技术中替代传统铂基催化剂的可能，为新一代电催化材料的发展提供了重要的理论依据和实践指导。
论文详细信息：Jiakang Tian‡, Yanhui Song‡, Xiaodong Hao‡, Xudong Wang, Yongqing Shen, Peizhi Liu, Zebin Wei, Ting Liao, Lei Jiang, Junjie Guo*, Bingshe Xu*, and Ziqi Sun*, Greatly Enhanced Oxygen Reduction Reaction in Anion Exchange Membrane Fuel Cell and Zn-Air Battery via Hole Inner Edge Reconstruction of 2D Pd Nanomesh. Advanced Materials. 2024, 2412051.
原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202412051
（核稿：刘建科 编辑：刘倩）
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